单相金属硅化物作为苯乙炔高效选择加氢催化

催化剂是催化反响的中央。贵金属催化以其特有的高反响活性和取舍性在催化剂眷属中从来拥有要紧的名望。保守的贵金属催化剂存在着价值高、稳固性差等毛病,因而开拓兼具高活性、高取舍性和高稳固性的催化剂还是国表里的协商热门。过渡金属硅化物好坏金属硅原子投入过渡金属的晶格所造成的一类金属间化合物。硅原子与金属间的互相影响致使金属晶格的扩大以及金属键长的增多,使得金属d能带紧缩和费米能级四周的态密度增大,进而赋与了过渡金属硅化物特别的物理化学本能,是一类有潜力的优越催化材料。

频年来,大连理工大学化工与处境性命学部梁长海课题组经过大批的协商处事,开拓出了多种先进高效的金属硅化物合成办法。经过直接硅化的办法合成的单金属以及双金属硅化物在取舍加氢、CO甲烷化以及加氢脱硫方面都体现出优越的催化本能(J.Phys.Chem.C,,,;Catal.Sci.Technol.,,4,53;J.Phys.Chem.C,,,)。经过围拢物热解的办法还合成出了高活性的硅化镍、硅化铁催化剂(J.Mater.Chem.C,,2,;Catal.Today,,,)。但是,保守金属硅化物的制备办法广大采取高能固态和/或界面反响制备,所得材料粒径大、比表面积小,大大束缚了其催化运用。同时,金属硅化物繁杂的相态以及化学计量比,必然水平上障碍了这种材料组织与本能相干的修筑。因而,可控合成高分开单相态的金属硅化物催化剂仍然是一大挑战。

为猎取高分开单相态金属硅化物催化剂,梁长海课题组在前期的处事根基上,胜利开拓了一种通用办法:采取化学气相堆积,以二氯二甲基硅烷为硅源胜利合成出了SBA-15负载的Ni2Si、Pd2Si、CoSi等单相态金属硅化物催化剂。以苯乙炔的取舍加氢为探针反响,探讨了此类催化剂的催化本能。协商终归发觉Ni2Si具备最好的催化本能,在40oC的反响前提下2.5小时内可实行苯乙炔的绝对转折。由于Ni和Si之间的互相影响,改动了Ni的表面电子组织,进而改动了对不同产品的取舍吸附才能,使其对目的产品苯乙烯的取舍性不停维持在90%以上。同时由于Si的活性位点孤立影响,提升了Ni2Si催化剂的稳固性,进而使催化剂在屡次轮回尝试后仍然体现出高催化活性和对目的产品的取舍性。该处事开拓的一系列金属硅化物催化剂,为产业取舍加氢催化剂策画供给了一种思绪,具备必然的学术意义和本质运用潜力。

关联处事颁发在ChemCatChem,,9,–DOI:DOI:10./cctc.

做家:KaixuanYang,Assoc.Prof.XiaoChen,LeiWang,LiangliangZhang,ShaohuaJin,andProf.ChanghaiLiang*

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