撰稿
由课题组供稿
导读
近日，南京大学现代工程与应用科学学院袁洪涛教授、北京航空航天大学汤沛哲教授和德国马克斯·普朗克结构与动力学研究所AngelRubio教授等团队合作在权威杂志NatureMaterials上发表了题为《Unconventionalexcitonicstateswithphononsidebandsinlayeredsilicondiphosphide》的研究论文。为了打破低维材料中常规的量子限域效应，使形成激子束缚态的电子和空穴具有不同的维度属性，该合作团队找寻到一种全新的具有二重旋转对称性的层状材料二磷化硅（SiP2），其导带底的电子会束缚于晶格中的准一维磷磷原子链（PB–PB链）中，而价带顶的空穴电子态则扩展于晶格二维平面之内，这样的电子和空穴，通过库仑相互作用形成了一种非常规的具有“混合维度”属性的各向异性激子态。该团队通过偏振依赖的荧光光谱和反射光谱等光谱学测试手段，观察到了强各向异性的荧光和吸收，证实了二磷化硅材料中存在混合维度的各向异性激子态，并观测到了该混合维度激子所伴生的声子边带，验证了该激子与晶格声子之间存在很强的多体相互作用。同时，作者们基于第一性原理的GW–BSE计算等理论手段，模拟了材料的能带结构和声子谱，通过讨论光学跃迁的选择定则说明了该材料中各向异性荧光和吸收的微观起源机理，建立了非微扰模型来探讨激子与声子的相互作用过程。作者们证实在SiP2的激子态中导带电子束缚于晶格中的一维磷原子链中，价带空穴则扩展于二维晶格中，从而验证了该材料存在混合维度的各向异性激子态。SiP2中的这种非常规激子态，既不同于一维激子，也不同于二维激子，其还与声子有很强的耦合相互作用，为研究半导体激子物理及多体效应提供了一个全新的材料平台。
研究背景
半导体晶体材料中的丰富物理现象由其准粒子（如电子、激子、声子等）的行为以及它们之间的相互作用决定。其中，激子是半导体晶体材料中的一种元激发，是由库仑相互作用形成的电子空穴束缚态。当半导体材料中的电子吸收了一个光子之后，会从价带激发到未被占据的导带上，在导带内产生一个电子并在价带中留下一个空穴，二者由于库仑作用束缚形成“激子”，其性质可以被外界电场、磁场、机械应力场等因素调控。激子表现出很多有趣性质，既能作为相互作用的准粒子应用于多体物理等基础研究中，也能应用在光与物质相互作用和光场调控等方面的研究中。因此，半导体中丰富的激子物理对于探索多体效应和光量子技术意义重大。
正所谓“大道初修通九窍，九窍相通灵台照”。在半导体材料中，这里的“窍”便是半导体材料本身及其电子态的维度的多样性。维度对于激子态至关重要：随着材料维度降低，量子限域效应会显著增强，使得低维材料中的电子和空穴的特性与三维体相材料存在显著差异。尤其是，当材料的几何尺寸减小到与电子或声子的德布罗意波长相当时，材料中的电子受到的介电屏蔽效应会显著减弱，使得电子和空穴之间的长程库仑相互作用变的重要，大大增加了激子结合能。因而，相较于体相材料，低维材料中的激子不仅更稳定，也更易形成，最终在激子复合过程中产生了强烈的发光现象。以典型二维材料体系的层状范德华半导体过渡金属硫族化合物为例，当其厚度减小到原子层级别时，激子效应显著增强。因此，关于二维范德华半导体材料激子的研究，吸引了人们的广泛